2002年,介入NHK电视台的晨间剧《
樱》的拍摄。1月18日,介入拍摄的电影《黄泉路》在日本上映。4月27日,介入参摄的电影《
残雪》在日本上映,在剧中饰演NatsuhoMizuta。
2003年,初度主演电影《机械人竞赛》,并凭仗该片获得第27届日本奥斯卡优异新人奖。在同年上映的哥斯拉系列第27部作品《哥斯拉东京SOS》以及翌年的系列终极作《哥斯拉FINALWARS》中,和与其同届的“东宝灰姑娘”评委特别奖得主大冢千寻配合出演小美人的角色。
2004年上映的纯爱电影《活着界的中间呼叫爱》中,长泽雅美饰演了清纯顽强的高中女生亚纪。为了饰演因治疗白血病而脱发症的亚纪,长泽亲身剃掉长发以光头形象示人,造成了轰动一时的话题。而长泽也因片中的精彩演出,几近横扫日本电影学院赏和蓝丝带大奖在内的2004-2005年各大电影节奖项的最好女配角奖。
2005年1月13日,主演的电视剧《
温柔时刻》在日本首播。7月8日,与阿部宽、长谷川京子、山下智久主演的电视剧《
龙樱》在日本首映。9月10日,主演由犬童一心导演的电影《
棒球英豪》在日本上映。12月31日,以评委身份加入第56届NHK红白歌合战。
2006年1月8日,参演的NHK大河剧《功名十字路口》在日本首播。8月26日,主演电影《我爱芳邻》在日本首映,饰演剧中女主角二之宫亚美。9月30日,与妻夫木聪主演的电影《
泪光闪闪》在日本上映,长泽雅美凭仗该片入围日本奥斯卡最好女主角。10月13日,主演按照1981年电影高文《
水手服与机关枪》改编的同名电视剧,并以剧中角色“星泉”的名义颁发同名主题歌。
2007年1月3日,主演电视迷你剧集《明智光秀不为神眷顾的男人》在日本首播。4月16日,与山下智久主演的“月9”电视剧《求婚高文战》在日本首播。6月2日,主演电影《等待只为与你相遇》在日本首映。同年远赴印度为名古屋电视台拍摄45周年台庆电视剧《在恒河游蝶泳》,于同年玄月在日本上映。10月14日,主演电视剧《二十岁情人》日本首播。
2008年3月25日,主演《求婚高文战SP》日本上映。4月10日,与上野树里、瑛太主演的电视剧《最初的同伙》在日本首播,长泽雅美在剧中饰演蓝田美知留。5月10日,主演翻拍自黑泽明导演原作的电影《暗堡里的三恶人》。8月10日,介入动画短片《回想积木小屋》的配音。10月31日,主演电视迷你剧集《藤子