2007年,林允儿首次演出戏剧的出道童贞作,在MBC连续
剧《
9局下2出局》中客串角色辛珠英。同年8月3日,她所属的组合少女期间刊行单曲专辑《再次重逢的世界》。11月1日,少女期间正式刊行第一张同名专辑《少女期间》。
2008年,林允儿在KBS长篇电视剧《
你是我的命运》中担负剧中的女主角张晨光,这是林允儿首次担负女主角的电视剧,该剧首集收视就达到23.4%,大结局以40.3%的天下收视率稳居榜首,连续14周蝉联天下收
视冠军。她也凭仗该剧在第45届韩国百想艺术大赏上拿下最好新人奖和人气女演员两个奖项。该剧还于2011年头被中国大陆安徽卫视引进播出。
2009年,少女期间推出首张迷你专辑《Gee》。同年与权相佑出演MBC电视剧《
乞丐变王子》,她在剧中饰演女一号徐宥珍,蝉联百想艺术大赏人气女演员奖。
2010年,少女期间刊行第二张专辑《Oh!》,获第25届”金唱片大赏--唱片大赏”,成为韩国史上第一个唱片大赏和音源大赏都获得过的歌手,也2014年,少女期间刊行迷你专辑《Mr.Mr.》。6月,林允儿受邀列席在迪拜进行的Chanel香奈儿2015初春发布会。12月9日,少女期间圆梦在东京巨蛋进行“少女期间TheBestLive”演唱会,吸引5万多名粉丝,凝集成一片粉色海洋。
2015年,允儿首次出演中国古装电视剧《
武神赵子龙》,与林更新合作。在剧中饰演“夏侯轻衣”一角。